Os polvos são carnívoros que se alimentam de caranguejos, mariscos, lulas e peixes capturando suas presas e retornando às tocas para consumi-las. Vários métodos são usados para extrair a porção comestível de seus presa de uma concha, como separá-la com seus apêndices, usar os bicos no centro dos braços para esmagá-la ou perfurar a concha e injetar um veneno paralisante em uma refeição ainda viva. Depois que um polvo consome sua presa, ele deixará os restos do esqueleto, chamados de "montes", fora de sua toca.
Um polvo usa uma variedade de métodos para adquirir comida, como perseguição e espreita, ou em uma estratégia de emboscada, emergindo repentinamente de um local camuflado e atacando sua presa. Seus métodos de caça são baseados em um senso visual apurado que também permite que eles usem seus quatro pares de braços em movimentos bem coordenados.
Acredita-se que os polvos sejam a forma mais inteligente de vida dos invertebrados, mas a extensão exata de suas capacidades de aprendizagem observacional é um tópico muito debatido entre os biólogos. Experimentos envolvendo labirintos e resolução de problemas mostraram que eles possuem memórias de longo e curto prazo. Alguns testes de laboratório demonstraram que os polvos podem ser facilmente treinados para diferenciar entre uma variedade de padrões e formas. Pessoas que criaram um polvo como animal de estimação às vezes se surpreendem ao descobrir que suas habilidades de resolução de problemas permitiram que ele escapasse de seu tanque e subisse em outro para procurar comida.
