O grande tubarão-martelo possui até várias fileiras de dentes em cada mandíbula, com 24 a 37 em cada fileira. Os dentes são triangulares com bordas extremamente serrilhadas, ideais para a caça de presas. Enquanto o tubarão perde dentes constantemente, ele os substitui quase que instantaneamente.
O tubarão-martelo usa seus dentes afiados para se alimentar de tubarões menores, crustáceos, garoupas, arenques, sardinhas, gatos marinhos, lulas e outros peixes. Como as arraias são equipadas com ferrões venenosos em suas caudas, os tubarões-martelo usam uma tática predatória única. Usando a lateral da cabeça para fixar uma arraia no fundo do oceano, o tubarão gira sua cabeça, arrancando grandes pedaços da arraia com sua mordida mortal.